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儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】自1986年,銅氧化物高溫超導(dǎo)體發(fā)現(xiàn)以來,其高溫超導(dǎo)機(jī)理的研究是凝聚態(tài)物理中的核心問題。銅氧化物高溫超導(dǎo)體的母體是反鐵磁Mott絕緣體,通過向母體中摻入適量的載流子(電子或空穴),可以實現(xiàn)高溫超導(dǎo)電性。由此產(chǎn)生的首要問題是,Mott絕緣態(tài)是如何隨摻雜逐漸演變進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)的。具體來講,Mott能隙是如何隨載流子摻雜而消失,Mott能隙中的低能電子態(tài)是如何產(chǎn)生和演變的。Mott絕緣體及其摻雜的研究在強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子領(lǐng)域占有重要地位。針對Mott絕緣體的本質(zhì)、Mott絕緣體摻雜及其與高溫超導(dǎo)電性的關(guān)系,研究雖已提出較多理論模型,但未達(dá)成共識。主要原因之一在于這些理論模型往往并不能直接給出精確的解析解,而必須采用數(shù)值計算方法,其中不可避免地引入各種簡化和近似,導(dǎo)致得出的結(jié)果不同。因此,對Mott絕緣體的關(guān)鍵實驗研究,對理解Mott物理和建立相關(guān)理論十分重要。角分辨光電子能譜是研究材料電子結(jié)構(gòu)的直接的實驗手段之一。研究人員希望能從角分辨光電子能譜實驗中獲得銅氧化物母體在微量摻雜情況下的完整電子結(jié)構(gòu)演變信息,不僅在能量上能包含整個Mott能隙區(qū)域,而且在整個動量空間中能夠分辨這些能態(tài)的分布。然而,由于缺乏合適的銅氧化物母體材料和精細(xì)的載流子調(diào)控手段,相關(guān)的角分辨光電子能譜研究難以開展。
中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心超導(dǎo)國家重點實驗室周興江研究組博士胡成等,與條件物理重點實驗室靳常青研究組博士趙建發(fā),中科院院士、凝聚態(tài)理論與材料計算重點實驗室研究員向濤合作,利用高分辨角分辨光電子能譜技術(shù),對新型銅氧化物母體Ca3Cu2O4Cl2的電子結(jié)構(gòu)及其摻雜演變展開系統(tǒng)研究,取得了重要進(jìn)展,為摻雜Mott絕緣體的電子結(jié)構(gòu)演變和銅氧化物高溫超導(dǎo)體的微觀理論研究提供了重要信息。
該研究得以開展,一方面得益于近期一種新型銅氧化物母體Ca3Cu2O4Cl2單晶樣品的獲得,另一方面是通過對樣品表面進(jìn)行連續(xù)的原位堿金屬Rb原子沉積,可以實現(xiàn)表面電子摻雜濃度的精確調(diào)控(圖1)。實驗發(fā)現(xiàn),母體中化學(xué)勢位于Mott能隙中間,隨著微量的表面電子摻雜,化學(xué)勢迅速跳躍到上Hubbard帶帶底位置(圖2)。這使得通過角分辨光子能譜對完整Mott能隙區(qū)域的電子結(jié)構(gòu)研究成為可能,包含電荷轉(zhuǎn)移能帶,Mott能隙和上Hubbard帶。由此,可以通過角分辨光電子能譜對Mott能隙和低能電子態(tài)隨摻雜演變展開系統(tǒng)的研究(圖3)。研究主要結(jié)果如下:(1)Ca3Cu2O4Cl2母體中的Mott能隙是一個間接帶隙,能隙大小約為1.5eV(圖3)。(2)Mott能隙的大小隨摻雜基本不變,而電荷轉(zhuǎn)移能帶的譜重,隨少量電子摻雜而迅速轉(zhuǎn)移到Mott能隙區(qū)域形成低能電子態(tài),導(dǎo)致Mott能隙在摻雜濃度0.04附近基本消失(圖3)。(3) Mott能隙中新產(chǎn)生的低能電子態(tài)在動量空間中的演變具有明顯的各向異性(圖2)。在反節(jié)點(π,0)區(qū)域,隨著上Hubbard帶逐漸被電子填充,在費(fèi)米能級附近形成了一個拋物線型的金屬能態(tài),在費(fèi)米面上表現(xiàn)成一個小的電子型費(fèi)米口袋。同時,在節(jié)點(π/2, π/2)區(qū)域,在Mott能隙中形成很彌散的間隙態(tài),其譜重分布在很大的能量范圍。在低摻雜區(qū)域,這個間隙態(tài)的帶頂在費(fèi)米能級以下,隨著摻雜增加逐漸向費(fèi)米能級靠近,后穿越費(fèi)米能級。在Mott能隙中的由摻雜誘導(dǎo)產(chǎn)生的低能電子態(tài),本質(zhì)上都是非相干的,譜重分布在整個Mott能隙中的大部分能量區(qū)域。
通過角分辨光電子能譜對Ca3Cu2O4Cl2母體電子摻雜后電子結(jié)構(gòu)的演變,可從實驗上建立摻雜Mott絕緣體的圖像(圖4),從而與相關(guān)的理論模型進(jìn)行比較。目前,單粒子譜函數(shù)的計算主要基于單帶Hubbard模型或者t-J模型。這些理論計算在大的圖像上能給出母體中的Mott能隙結(jié)構(gòu)和隨摻雜產(chǎn)生的低能電子態(tài),部分實驗結(jié)果能夠被單帶Hubbard模型描述。然而,實驗上觀察到的Mott能隙隨摻雜的塌陷、在Mott能隙中非相干、各向異性間隙態(tài)的產(chǎn)生,以及電子結(jié)構(gòu)的演變(圖4),均不能被現(xiàn)有的理論所解釋。該研究提供了摻雜Mott絕緣體電子結(jié)構(gòu)演變的關(guān)鍵信息,可驗證現(xiàn)有的理論模型,并可促進(jìn)理論的進(jìn)一步發(fā)展。
近日,相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature Communications上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會、科學(xué)技術(shù)部和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(B類)等的資助。
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