【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】自旋極化激光是一種獨(dú)特的相干光源，它通過(guò)自旋極化的載流子受激輻射來(lái)實(shí)現(xiàn)圓偏振激光發(fā)射，在手性光學(xué)、自旋電子學(xué)和谷電子學(xué)等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦材料具備強(qiáng)的自旋軌道耦合作用和空穴自旋簡(jiǎn)并帶來(lái)的獨(dú)特能帶結(jié)構(gòu)，同時(shí)作為直接帶隙半導(dǎo)體具備優(yōu)異的激光發(fā)射性能，因此成為自旋極化激光器研究的有力候選材料。
 

　　在國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中國(guó)科學(xué)院的支持下，化學(xué)研究所光化學(xué)實(shí)驗(yàn)室趙永生課題組和董海云課題組近年來(lái)一直致力于有機(jī)與有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合激光材料方面的研究，在高性能有機(jī)激光材料(J. Am. Chem. Soc.2016,138,1118-1121;J. Am. Chem. Soc.2021,143,20249-20255;Angew. Chem. Int. Ed.2023,62,e202309386)、激子極化激元激光(Nat. Commun.2021,12,3265;Adv. Mater.2022，34，2106095)、有機(jī)微納激光集成器件(Sci. Adv.2015,1,e1500257;Nat. Commun.2019,10,870;Sci. Adv.2021,7,eabh3530)等方面開(kāi)展了系統(tǒng)性的研究工作。近日，趙永生課題組與董海云課題組的研究人員利用離子摻雜策略，誘導(dǎo)產(chǎn)生新能級(jí)來(lái)捕獲部分載流子，抑制了鈣鈦礦材料中由電子-空穴交換作用主導(dǎo)的自旋弛豫機(jī)制，從而首次在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦自旋極化激光。
 

錳摻雜鈣鈦礦微晶實(shí)現(xiàn)自旋極化激光
 

　　研究人員合成了有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦微晶MAPbBr3作為研究模型。他們首先利用圓偏振瞬態(tài)吸收測(cè)試探究了MAPbBr3微晶中的載流子自旋弛豫動(dòng)力學(xué)，揭示了MAPbBr3微晶在激光狀態(tài)下最主要的自旋弛豫途徑是基于電子-空穴交換相互作用的Bir–Aronov–Pikus (BAP)機(jī)制。因此，他們提出了Mn離子摻雜策略在MAPbBr3微晶中構(gòu)筑新的能級(jí)，通過(guò)捕獲部分空穴以削弱電子-空穴交換相互作用，從而延長(zhǎng)載流子自旋弛豫壽命。最終，他們首次在鈣鈦礦材料體系中實(shí)現(xiàn)了自旋極化激光，圓偏振度高達(dá)27.3%。值得注意的是，摻雜的Mn離子作為典型的磁性離子，能夠增強(qiáng)MAPbBr3微晶中的塞曼效應(yīng)，并實(shí)現(xiàn)磁場(chǎng)對(duì)載流子自旋極化度的影響，從而實(shí)現(xiàn)了對(duì)自旋極化鈣鈦礦激光的磁操縱。
 

　　該工作建立了一種離子摻雜能級(jí)控制鈣鈦礦材料載流子自旋極化進(jìn)而實(shí)現(xiàn)可控自旋極化激光的策略，為設(shè)計(jì)和優(yōu)化面向高性能自旋光電子器件的鈣鈦礦材料提供了重要的科學(xué)依據(jù)。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature Communications期刊上(https://www.nature.com/articles/s41467-024-55234-6)。論文第一作者為博士生李鵬昊，通訊作者為董海云研究員和趙永生研究員。