【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所儀器分析化學(xué)研究室化學(xué)傳感器研究組(106組)馮亮研究員、王昱副研究員團隊在碳點傳感材料的功能化研究方面取得新進展，提出了利用自組裝摻雜法實現(xiàn)碳點傳感材料定向功能化的新策略。該方法解決了傳統(tǒng)碳點傳感材料由于缺乏精細結(jié)構(gòu)所導(dǎo)致的定向功能化效果差的關(guān)鍵科學(xué)問題，并實現(xiàn)了室溫條件下對不同氣體的選擇性吸附與脫附，為基于自組裝碳點氣體傳感材料的可控設(shè)計與制備奠定了理論基礎(chǔ)。
 

　　碳點因其獨特的性質(zhì)而在化學(xué)傳感領(lǐng)域備受關(guān)注，碳點傳感材料的功能化一直是研究的熱點。由于對碳點形成機制及相關(guān)精細結(jié)構(gòu)的了解不足，傳統(tǒng)碳點傳感材料的功能化方法多是采用一鍋摻雜法引入功能性位點，屬于典型的“黑箱反應(yīng)”，存在多種如酯化反應(yīng)、脫水反應(yīng)、氧化反應(yīng)等副反應(yīng)，導(dǎo)致產(chǎn)物碳點傳感材料的結(jié)構(gòu)中出現(xiàn)大量的副反應(yīng)衍生化結(jié)構(gòu)與殘留的前驅(qū)物分子，致使功能化位點缺失或占比較少，嚴重制約了碳點傳感材料在現(xiàn)實中的應(yīng)用。
 

　　針對這一難題，該團隊提出氣流輔助的熔融態(tài)聚合(airflow-assisted melt polymerization, AMP)結(jié)合一步反相共沉淀的解組裝-組裝的合成摻雜新策略。一方面，AMP法通過抑制副反應(yīng)解決了傳統(tǒng)碳點材料結(jié)構(gòu)復(fù)雜不清的問題；另一方面，利用二甲基亞砜(DMSO)獨特的氫鍵受體性質(zhì)，使產(chǎn)物碳點能夠解組裝并與摻雜物通過不同的分子間作用力相結(jié)合，再利用水分子調(diào)控系統(tǒng)的氫鍵結(jié)構(gòu)與疏水性實現(xiàn)室溫條件下的自組裝摻雜，避免了一鍋法中由于各類副反應(yīng)導(dǎo)致的功能性位點缺失或不足等問題。團隊基于該策略制備的Fe(III)摻雜碳點材料電荷分離效率相比傳統(tǒng)摻雜方法提升3至10倍。此外，團隊在Cu(II)摻雜碳點中觀察到了高效率選擇性的氨氣吸附與脫附現(xiàn)象，相同質(zhì)量及實驗條件下，Cu(II)摻雜碳點的氨吸附重量比氯化銅高一倍，并在5次吸附-脫附循環(huán)后依舊保持穩(wěn)定。上述工作為碳點功能化材料的實際應(yīng)用提供了全新的思路，并為基于碳點傳感材料的高靈敏度原位監(jiān)測型氣體傳感器的開發(fā)奠定了基礎(chǔ)。
 

　　該團隊一直致力于基于碳點功能化氣敏傳感材料的可控設(shè)計與制備，取得了一系列進展(Chem-Euro. J，2015；Nanoscale，2016；J. Phys. Chem.Lett.，2020；Adv. Funct. Mater.，2024)。
 

　　相關(guān)成果以" The Synthesis of Functionalized Carbonized Polymer Dots via Reversible Assembly of Oligomers for Anti-counterfeiting, Catalysis, and Gas storage "為題，發(fā)表在《先進科學(xué)》(Advanced Science)上，該工作的第一作者是王昱。上述工作得到了國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院青促會、中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所創(chuàng)新基金等項目的資助。(文/圖 王昱)