【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】中國科學院生態(tài)環(huán)境中心曲久輝院士團隊基于實驗研究與多物理場有限元模擬，在電化學膜孔道中的限域氧化反應機制方面取得新進展。相關研究成果以Unveiling the spatially confined oxidation processes in reactive electrochemical membranes為題，發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。
電催化是可持續(xù)環(huán)境修復和化學合成領域的頗具前景的技術之一。盡管在開發(fā)高活性電催化劑方面取得了顯著進展，但電極性能的完全發(fā)揮通常受到傳質過程的限制。為了解決這一問題，電化學膜作為有前景的解決方案被開發(fā)出來。
該團隊通過減小電化學膜的孔徑，顯著提升了4-氯酚的氧化降解速率，主要反應機制從羥基自由基介導的間接氧化轉變?yōu)橹苯与娮愚D移。這種限域氧化增強效應在很大程度上取決于分子結構及其對直接電子轉移過程的敏感性。通過多物理場有限元模擬，該研究闡釋了微通道中的電位和電流分布，對反應物和羥基自由基的空間分布進行可視化分析，揭示了孔道中的擴散層壓縮和限域空間下羥基自由基生成機制。
本研究建立了一種系統(tǒng)方法，以探索受限微通道中的電化學反應機制。結果表明，空間限域效應可有效調控反應動力學和電子轉移途徑，為設計高效的電化學裝備提供指導。
研究工作得到國家自然科學基金、中國科學院和長江生態(tài)環(huán)境保護修復聯(lián)合研究項目的資助。
a、REM孔道中空間限域效應示意圖；b、不同直徑孔道內的模擬表面電位分布；c、電化學膜孔道內限域效應的機理解釋。
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