【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】汞(Hg)是全球性污染物,可通過(guò)大氣環(huán)流在全球范圍內(nèi)進(jìn)行傳輸,并沉積到陸地和水生生態(tài)系統(tǒng)中。在水生生態(tài)系統(tǒng)中,部分汞可轉(zhuǎn)化為甲基汞(MeHg),并在食物鏈進(jìn)行富集放大106-107倍,對(duì)人類健康和生態(tài)環(huán)境系統(tǒng)產(chǎn)生潛在危害。在天然水體中,游離的Hg2+及其不穩(wěn)定的絡(luò)合物是具有生物可利用性且易受甲基化影響的汞物種。因此,探討游離態(tài)Hg2+的來(lái)源、轉(zhuǎn)化和分布頗為重要。注冊(cè)儀表網(wǎng),馬上發(fā)布/獲取信息
然而,由于水體汞濃度較低(通常在ng L-1水平),測(cè)定天然水體汞同位素的方法面臨挑戰(zhàn)。目前,現(xiàn)有的預(yù)富集方法通常是基于野外采集大量的水樣(幾升至幾十升) ,再通過(guò)SnCl2將Hg(II)還原生成Hg(0),最后使其預(yù)富集至幾mL的反王水溶液中。這一過(guò)程通常費(fèi)力且耗時(shí)。在采集、保存和運(yùn)輸樣品的過(guò)程中,玻璃容器中的水易降解和污染。此外,瞬時(shí)抓取采樣不允許對(duì)汞的轉(zhuǎn)化過(guò)程進(jìn)行長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)。因此,亟需高效、低成本、原位富集天然水體汞樣品并進(jìn)行汞同位素分析的方法。
DGT技術(shù)提供了有效的原位方法用以收集、富集和保存水中不穩(wěn)定的汞組分。該技術(shù)降低了采樣后運(yùn)輸和儲(chǔ)存造成的樣品污染的風(fēng)險(xiǎn),具有良好的應(yīng)用前景。目前,雖然DGT技術(shù)已被應(yīng)用于測(cè)定不穩(wěn)定態(tài)Hg(II)的濃度,但基于DGT技術(shù)測(cè)定水體汞同位素組成的研究未見(jiàn)報(bào)道。
中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員馮新斌帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì),開(kāi)發(fā)了基于DGT技術(shù)測(cè)定水體汞同位素的分析方法。實(shí)驗(yàn)室分析表明,DGT吸附Hg(II)的過(guò)程可導(dǎo)致約-0.2‰質(zhì)量分餾(MDF),而不產(chǎn)生非質(zhì)量分餾(MIF)。系列的溫度梯度控制實(shí)驗(yàn)證實(shí),溫度差異對(duì)DGT吸附汞造成的分餾效應(yīng)影響較小,保證了該方法的野外應(yīng)用前景。由于Hg-MDF在環(huán)境過(guò)程中廣泛發(fā)生,因而使用DGT方法監(jiān)測(cè)水體汞的δ202Hg值時(shí)仍應(yīng)謹(jǐn)慎。該方法強(qiáng)調(diào)使用DGT方法在天然水樣中測(cè)量MIF的采樣能力。野外驗(yàn)證結(jié)果表明,DGT與傳統(tǒng)抓取采樣方法的MIF(Δ199Hg)特征一致。同時(shí),伴隨著水稻葉片的生長(zhǎng),上覆水中的DGT捕捉到的MIF逐漸趨近于灌溉水和孔隙水。這說(shuō)明DGT技術(shù)可以準(zhǔn)確捕捉周期性的汞同位素信號(hào)值,特別是跟蹤Hg-MIF(Δ199Hg)在不同時(shí)期的變化過(guò)程,為剖析污染場(chǎng)地汞的生物地球化學(xué)循環(huán)奠定了基礎(chǔ)。
相關(guān)研究成果以Determination of the Isotopic Composition of Aqueous Mercury in a Paddy Ecosystem Using Diffusive Gradients in Thin Films為題,發(fā)表在《分析化學(xué)》(Analytical Chemistry)上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和貴州省等的支持。
(a-c)在15、25和35°C條件下, DGT吸附Hg(II)時(shí)生成物(DGT)和反應(yīng)物(剩余液)的MDF(δ202Hg)值以及同位素質(zhì)量平衡值;(d)不同溫度反應(yīng)物和生成物MIF (Δ199Hg)值。
利用傳統(tǒng)采樣和DGT法在垢溪土法煉汞區(qū)采集的灌溉水,上覆水和孔隙水同位素值(δ202Hg和Δ199Hg)以及土壤樣品的同位素組成。
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