【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近期，中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所強(qiáng)場激光物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究團(tuán)隊，在利用強(qiáng)場激光驅(qū)動單層二硫化鉬的偶次諧波頻移方面取得進(jìn)展。相關(guān)成果以“Frequency shift of even-order high harmonic generation in monolayer MoS2”為題發(fā)表于Optics Express。(買儀表，賣儀表就上儀表網(wǎng)！ 查產(chǎn)品、看訂單…一站式全搞定！)
 

　　固體材料中的高次諧波輻射是一種重要的探測物質(zhì)基本性質(zhì)的光譜學(xué)技術(shù)，已被成功用于重建晶體能帶結(jié)構(gòu)、探測Berry曲率和檢測拓?fù)湎嘧兊确矫娴难芯俊＝陙?，二維層狀材料受到人們廣泛的關(guān)注，為進(jìn)一步研究高次諧波產(chǎn)生帶來新的契機(jī)。由于材料僅有單個或少數(shù)個原子層厚度，其空間尺度遠(yuǎn)小于驅(qū)動激光的波長，帶來的優(yōu)點(diǎn)可以有效避免非線性傳輸?shù)挠绊?，因而成為了研究激光場?qū)動超快動力學(xué)的理想材料。這其中，單層二硫化鉬(MoS2)由于非中心對稱結(jié)構(gòu)和顯著的非線性引起了研究者們的廣泛關(guān)注。本研究團(tuán)隊[Opt. Express 29，4830 (2021)]在二硫化鉬的HHG光譜中，觀察到偶次諧波表現(xiàn)出異常增強(qiáng)，并將其歸因于貝里聯(lián)絡(luò)控制不同半周期間的光譜干涉 。另外，量子軌跡分析表明，躍遷偶極矩相位和貝里聯(lián)絡(luò)會調(diào)制釋放光子的能量和動量，但到目前為止還沒有實(shí)驗(yàn)觀察證實(shí)這一點(diǎn)。
 

　　研究團(tuán)隊利用實(shí)驗(yàn)室自建的中紅外激光光源激發(fā)單層二硫化鉬產(chǎn)生高次諧波光譜，發(fā)現(xiàn)當(dāng)驅(qū)動激光偏振沿扶手方向時，偶次諧波中心頻率會產(chǎn)生顯著移動，并且頻移的諧波能量與單層二硫化鉬帶隙能量相接近。另外，還發(fā)現(xiàn)相鄰級次的偶次諧波頻移方向相反，即6次諧波紅移，而8次諧波藍(lán)移的現(xiàn)象。研究團(tuán)隊基于半導(dǎo)體布洛赫方程和電子軌道鞍點(diǎn)計算，成功揭示了頻移產(chǎn)生的微觀物理機(jī)制，證實(shí)了偶次諧波的頻移現(xiàn)象主要來自帶間極化過程。理論分析進(jìn)一步表明，躍遷偶極矩相位和貝利聯(lián)絡(luò)共同調(diào)制電子-空穴對復(fù)合的時刻和動量，導(dǎo)致相鄰半周期釋放光子的頻率變化，進(jìn)而改變不同諧波級次的中心頻率，最終引起二硫化鉬光譜六次紅移和八次藍(lán)移。該研究工作揭示了躍遷偶極矩相位和Berry聯(lián)絡(luò)在非中心對稱材料強(qiáng)場光學(xué)響應(yīng)方面具有重要的作用，有助于從根本上理解非中心對稱材料中的超快載流子動力學(xué)。
 

圖1. 模擬的高次諧波光譜再現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)觀測。
 

圖2. (a)帶間光譜不同級次的頻移，(b)諧波頻移隨晶體方位角的依賴關(guān)系。