【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】北京大學(xué)深圳研究生院研究員、科學(xué)智能中心主任陳語(yǔ)謙與新加坡國(guó)立大學(xué)合作，在Nature Communications發(fā)表了題為“Scalable crystal structure relaxation using an iteration-free deep generative model with uncertainty quantification”的研究論文。該論文提出了一種單步晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化方法，避免了在使用第一性原理計(jì)算進(jìn)行晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化時(shí)的迭代過(guò)程，為大規(guī)模晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化和高通量計(jì)算提供了高效的解決方案。
 

論文封面
 

　　原子或晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化在計(jì)算化學(xué)、計(jì)算物理和計(jì)算材料科學(xué)等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。結(jié)構(gòu)優(yōu)化的主要目標(biāo)是找到最低能量狀態(tài)，也稱為基態(tài)。基態(tài)結(jié)構(gòu)是計(jì)算并預(yù)測(cè)其物理和化學(xué)性質(zhì)的基礎(chǔ)。該過(guò)程對(duì)表面化學(xué)反應(yīng)、晶體缺陷調(diào)控以及藥物設(shè)計(jì)等應(yīng)用至關(guān)重要。
 

　　傳統(tǒng)上，晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化常采用第一性原理計(jì)算方法，例如密度泛函理論(DFT)。DFT通過(guò)迭代計(jì)算電子密度和總能量，調(diào)整原子位置以最小化系統(tǒng)能量，從而實(shí)現(xiàn)晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化。盡管基于DFT的結(jié)構(gòu)優(yōu)化方法精度較高，但其高計(jì)算需求和較差的可擴(kuò)展性限制了其在大規(guī)模晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化和高通量計(jì)算場(chǎng)景中的實(shí)用性。因此，在這些應(yīng)用中，迫切需要一種計(jì)算量小、可擴(kuò)展性強(qiáng)、通用性廣的晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化方法。
 

　　在這項(xiàng)研究中，作者開(kāi)發(fā)了一種機(jī)器學(xué)習(xí)模型——DeepRelax。DeepRelax通過(guò)單步計(jì)算，直接預(yù)測(cè)出比初始結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，避免了DFT中需要迭代計(jì)算電子密度和總能量的計(jì)算瓶頸。進(jìn)一步使用DFT對(duì)DeepRelax預(yù)測(cè)的結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化，可以實(shí)現(xiàn)快速收斂。在使用單個(gè)A6000 GPU進(jìn)行計(jì)算時(shí)，DeepRelax僅需幾百毫秒便能完成一個(gè)晶體結(jié)構(gòu)的優(yōu)化工作，與發(fā)表在Nature Computational Science上的M3GNet相比，速度提升了兩個(gè)數(shù)量級(jí)。此外，DeepRelax還具備并行結(jié)構(gòu)優(yōu)化的能力，這一特點(diǎn)使其在高通量材料篩選和計(jì)算中的應(yīng)用價(jià)值得到了顯著提升。
 

　　為了驗(yàn)證DeepRelax 的通用性，論文對(duì)其進(jìn)行了全面的驗(yàn)證，包括三維材料和二維材料在內(nèi)的多個(gè)數(shù)據(jù)集，如X-Mn-O氧化物體系(X代表 Mg、Ca、Sr and Ba)、Materials Project、C2DB、缺陷結(jié)構(gòu)、范德瓦爾斯晶體。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在所有體系中，DeepRelax預(yù)測(cè)的原子坐標(biāo)以及晶格常數(shù)，相比未優(yōu)化的結(jié)構(gòu)均有明顯的提升。對(duì)DeepRelax預(yù)測(cè)的結(jié)構(gòu)進(jìn)行DFT驗(yàn)證，結(jié)果表明這些結(jié)構(gòu)的能量顯著低于未優(yōu)化的結(jié)構(gòu)。此外，將DeepRelax預(yù)測(cè)的結(jié)構(gòu)作為初始結(jié)構(gòu)進(jìn)行DFT優(yōu)化，可以顯著減少達(dá)到基態(tài)結(jié)構(gòu)所需的迭代步數(shù)。這進(jìn)一步證明了DeepRelax在加速DFT計(jì)算、提高計(jì)算效率方面的巨大潛力。
 

圖1 DeepRelax模型架構(gòu)
 

圖2 使用DeepRelax進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化的例子
 

　　陳語(yǔ)謙與新加坡國(guó)立大學(xué)Lei Shen教授為共同通訊作者；中山大學(xué)博士生、北京大學(xué)深圳研究生院研究助理?xiàng)铊麒I與新加坡國(guó)立大學(xué)博士生趙藝明為共同第一作者。