【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】北京大學(xué)深圳研究生院研究員、科學(xué)智能中心主任陳語謙與新加坡國立大學(xué)合作，在Nature Communications發(fā)表了題為“Scalable crystal structure relaxation using an iteration-free deep generative model with uncertainty quantification”的研究論文。該論文提出了一種單步晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化方法，避免了在使用第一性原理計算進行晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化時的迭代過程，為大規(guī)模晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化和高通量計算提供了高效的解決方案。
 

論文封面
 

　　原子或晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化在計算化學(xué)、計算物理和計算材料科學(xué)等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。結(jié)構(gòu)優(yōu)化的主要目標(biāo)是找到最低能量狀態(tài)，也稱為基態(tài)。基態(tài)結(jié)構(gòu)是計算并預(yù)測其物理和化學(xué)性質(zhì)的基礎(chǔ)。該過程對表面化學(xué)反應(yīng)、晶體缺陷調(diào)控以及藥物設(shè)計等應(yīng)用至關(guān)重要。
 

　　傳統(tǒng)上，晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化常采用第一性原理計算方法，例如密度泛函理論(DFT)。DFT通過迭代計算電子密度和總能量，調(diào)整原子位置以最小化系統(tǒng)能量，從而實現(xiàn)晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化。盡管基于DFT的結(jié)構(gòu)優(yōu)化方法精度較高，但其高計算需求和較差的可擴展性限制了其在大規(guī)模晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化和高通量計算場景中的實用性。因此，在這些應(yīng)用中，迫切需要一種計算量小、可擴展性強、通用性廣的晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化方法。
 

　　在這項研究中，作者開發(fā)了一種機器學(xué)習(xí)模型——DeepRelax。DeepRelax通過單步計算，直接預(yù)測出比初始結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，避免了DFT中需要迭代計算電子密度和總能量的計算瓶頸。進一步使用DFT對DeepRelax預(yù)測的結(jié)構(gòu)進行優(yōu)化，可以實現(xiàn)快速收斂。在使用單個A6000 GPU進行計算時，DeepRelax僅需幾百毫秒便能完成一個晶體結(jié)構(gòu)的優(yōu)化工作，與發(fā)表在Nature Computational Science上的M3GNet相比，速度提升了兩個數(shù)量級。此外，DeepRelax還具備并行結(jié)構(gòu)優(yōu)化的能力，這一特點使其在高通量材料篩選和計算中的應(yīng)用價值得到了顯著提升。
 

　　為了驗證DeepRelax 的通用性，論文對其進行了全面的驗證，包括三維材料和二維材料在內(nèi)的多個數(shù)據(jù)集，如X-Mn-O氧化物體系(X代表 Mg、Ca、Sr and Ba)、Materials Project、C2DB、缺陷結(jié)構(gòu)、范德瓦爾斯晶體。實驗結(jié)果表明，在所有體系中，DeepRelax預(yù)測的原子坐標(biāo)以及晶格常數(shù)，相比未優(yōu)化的結(jié)構(gòu)均有明顯的提升。對DeepRelax預(yù)測的結(jié)構(gòu)進行DFT驗證，結(jié)果表明這些結(jié)構(gòu)的能量顯著低于未優(yōu)化的結(jié)構(gòu)。此外，將DeepRelax預(yù)測的結(jié)構(gòu)作為初始結(jié)構(gòu)進行DFT優(yōu)化，可以顯著減少達到基態(tài)結(jié)構(gòu)所需的迭代步數(shù)。這進一步證明了DeepRelax在加速DFT計算、提高計算效率方面的巨大潛力。
 

圖1 DeepRelax模型架構(gòu)
 

圖2 使用DeepRelax進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化的例子
 

　　陳語謙與新加坡國立大學(xué)Lei Shen教授為共同通訊作者；中山大學(xué)博士生、北京大學(xué)深圳研究生院研究助理楊梓鐸與新加坡國立大學(xué)博士生趙藝明為共同第一作者。