【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】Ruddlesden-Popper (R-P)系列的Lan+1NinO3n+1 (n = 1, 2, 3, ...,∞)鎳氧化物由n層LaNiO3鈣鈦礦層與LaO巖鹽層沿c軸交替堆疊而成，可形成單層La2NiO4 (n = 1)、雙層La3Ni2O7 (n = 2)、三層La4Ni3O10 (n = 3)以及無窮層LaNiO3 (n =∞ )等結(jié)構(gòu)相近的化合物。隨著n增加，Ni的價態(tài)逐漸升高，對應Ni-3d軌道的電子填充也逐漸改變。近期，中山大學王猛團隊與合作者發(fā)現(xiàn)La3Ni2O7單晶在約14GPa高壓下可以出現(xiàn)Tc≈80K的高溫超導電性，引起了國內(nèi)外同行的廣泛關注。后續(xù)實驗研究顯示，采用光學浮區(qū)法生長的La3Ni2O7單晶，由于其合成的高氧壓范圍很窄，很容易出現(xiàn)化學組分不均勻、內(nèi)頂角氧空位以及單層和三層R-P相共存等問題。這造成La3Ni2O7在高壓下的高溫超導電性具有較強的樣品依賴性，對壓力環(huán)境異常敏感，而且至今仍缺乏體超導的關鍵實驗數(shù)據(jù)。目前，La3Ni2O7中高溫超導相的起源以及能否實現(xiàn)體超導等核心科學問題仍存在爭議，嚴重阻礙了鎳基高溫超導體的研究進程。
 

　　針對上述亟待解決的關鍵科學問題，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心的程金光團隊聯(lián)合物理所、日本東京大學和美國橡樹嶺國家實驗室的多個團隊，在鎳基高溫超導體的研究中取得重要進展：通過采用離子半徑較小的Pr部分替代La，成功抑制了La3Ni2O7中其他R-P相的交織共生和內(nèi)頂角氧空位等問題，制備了純度顯著提高的La2PrNi2O7多晶樣品，并在該樣品中同時提供了高壓下實現(xiàn)塊體高溫超導的兩個關鍵實驗證據(jù)，即零電阻(Tconset = 82.5K, Tczero = 60K)和完全抗磁性(超導屏蔽體積分數(shù)達到97%)，同時利用多種實驗手段揭示了微觀結(jié)構(gòu)無序?qū)a3Ni2O7中高溫超導電性的不利影響。
 

　　該工作提供了La2PrNi2O7具有體超導的關鍵實驗證據(jù)，并確認高溫超導電性來源于雙層鈣鈦礦結(jié)構(gòu)(n = 2的R-P相) ，從而澄清了目前關于La3Ni2O7中高溫超導電性起源和體超導的爭議問題。同時，還指出不同R-P相的交織共生不利于體超導，而采用離子半徑較小的稀土元素替代La可有效抑制結(jié)構(gòu)無序，有利于實現(xiàn)體超導。這一發(fā)現(xiàn)將指導鎳基高溫超導材料的進一步優(yōu)化設計與合成，有助于推動鎳基高溫超導體的研究進程。
 

　　相關成果以“Bulk high-temperature superconductivity in pressurized tetragonal La2PrNi2O7”為題于10月2日發(fā)表在Nature上，https://www.nature.com/articles/s41586-024-07996-8。物理所博士后王寧寧、博士生王罡、侯鈞和東京大學物性研究所特任研究員沈曉玲(現(xiàn)為上海交通大學博士后)為論文共同一作，物理所程金光研究員、王寧寧博士、周睿研究員以及東京大學物性研究所Yoshiya Uwatoko教授為論文共同通訊作者。物理所懷柔研究部的周睿研究員團隊，先進材料實驗室的楊槐馨研究員團隊，超導重點實驗室的任治安研究員團隊、董曉莉研究員團隊，凝聚態(tài)理論與材料計算實驗室的蔣坤、胡江平研究員團隊，美國橡樹嶺國家實驗室的Jiaqiang Yan博士和Stuart Calder博士，以及日本東京大學物性研究所的Kentaro Kitagawa教授團隊等共同參與了本工作，并得到科技部重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委、中國科學院B類先導專項和青促會優(yōu)秀會員等項目的支持。本工作使用了綜合極端條件實驗裝置的六面砧高壓實驗站和高場核磁共振實驗站，以及北京光源的4W2線站和上海光源的BL15U1線站。
 

圖. La2PrNi2O7多晶樣品的高壓結(jié)構(gòu)演化和相圖。