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摘要近期,該團(tuán)隊(duì)與國(guó)家納米科學(xué)中心、北京工業(yè)大學(xué)以及清華大學(xué)的研究人員合作,首次揭示了氮原子在室溫下分子自旋弛豫過(guò)程中所起的關(guān)鍵作用,明晰了電子自旋與分子結(jié)構(gòu)組成之間的耦合關(guān)系。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】有機(jī)半導(dǎo)體材料由輕質(zhì)元素組成,表現(xiàn)出較弱的自旋軌道耦合作用,這使其能夠保持較長(zhǎng)的自旋壽命,并在室溫下展現(xiàn)出巨大的自旋傳輸潛力。過(guò)去二十年中,針對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體在自旋閥中作為非磁性中間層的應(yīng)用進(jìn)行了大量研究,但自旋傳輸效率依然較低(通常磁阻比<5%,自旋擴(kuò)散長(zhǎng)度<100納米)。目前,有機(jī)半導(dǎo)體的自旋弛豫通常被認(rèn)為是由氫原子的超精細(xì)耦合引起的,然而在結(jié)構(gòu)復(fù)雜的有機(jī)光電材料中僅考慮氫原子的作用顯然是不全面的。因此,分子結(jié)構(gòu)和自旋弛豫對(duì)自旋傳輸?shù)淖饔?,尤其在室溫下的影響,仍很難明確。如何突破這些瓶頸,在室溫下實(shí)現(xiàn)自旋傳輸效率的提升,成為一個(gè)亟待解決的挑戰(zhàn)。
 
  在國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中國(guó)科學(xué)院的支持下,化學(xué)研究所有機(jī)固體院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的劉云圻院士和郭云龍研究員團(tuán)隊(duì)在高遷移率半導(dǎo)體領(lǐng)域取得了一系列重要進(jìn)展(Natl. Sci. Rev.2024,11,nwad253; Adv. Mater.2022,34,2104325.)。他們開(kāi)發(fā)了新型分子材料體系,并為探索自旋傳輸和材料微觀弛豫機(jī)制積累了豐富的研究經(jīng)驗(yàn)(ACS Mater. Lett.2022,4,805; Natl. Sci. Rev.2022,9,nwab145; Sci. Bull.2022,67,1849; Adv. Funct. Mater.2019,29,1804839.)。
 
  近期,該團(tuán)隊(duì)與國(guó)家納米科學(xué)中心、北京工業(yè)大學(xué)以及清華大學(xué)的研究人員合作,首次揭示了氮原子在室溫下分子自旋弛豫過(guò)程中所起的關(guān)鍵作用,明晰了電子自旋與分子結(jié)構(gòu)組成之間的耦合關(guān)系。他們?cè)诃h(huán)化靛藍(lán)單元邊緣進(jìn)行鹵素取代,在不改變自旋壽命的情況下將載流子遷移率提高了十倍,最終在室溫下實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)達(dá)的247 nm自旋擴(kuò)散長(zhǎng)度和8.7%的磁阻比。同時(shí),室溫下觀測(cè)到N原子的超精細(xì)耦合對(duì)電子自旋的相干信號(hào),證明了N原子在室溫下表現(xiàn)出比H原子更強(qiáng)的自旋耦合,并且這一規(guī)律在多種光電功能分子中得到驗(yàn)證。提出的邊緣取代策略,為有機(jī)自旋輸運(yùn)材料的設(shè)計(jì)提供了新思路。該研究成果發(fā)表在Nat. Commun.2024,15,8368,博士生楊學(xué)禮、博士生郭安康和楊杰博士為文章共同一作,通訊作者為郭云龍研究員和劉云圻院士,以及國(guó)家納米科學(xué)中心郭立丹副研究員以及孫向南研究員。
 
環(huán)化靛藍(lán)聚合物的室溫自旋輸運(yùn)和弛豫作用機(jī)制

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