【儀表網 研發(fā)快訊】具有籠目晶格的量子材料因能帶結構中包含平帶、狄拉克點、范霍夫奇點等特征而備受關注。近期，有研究實驗合成了釩基籠目金屬體系AV3Sb5(A=K、Rb、Cs)并觀察到超導電性、手性電荷序、配對密度波、反常霍爾效應等豐富的物理現象。
 

　　在探索與AV3Sb5同結構的籠目結構量子材料過程中，浙江大學曹光旱團隊經過實驗，制備出新型鉻基籠目結構CsCr3Sb5單晶，通過測試電阻率、磁化率、比熱及低溫晶體結構發(fā)現，其在TN≈55K發(fā)生長程反鐵磁序并伴隨電荷密度波的形成，且電輸運呈現“壞金屬”特性。與AV3Sb5相比，CsCr3Sb5的電子關聯增強，這為研究籠目晶格的強關聯物理提供了新的材料平臺。同時，CsCr3Sb5單晶常壓下的磁有序形式以及能否通過壓力驅動磁性量子臨界點進而實現非常規(guī)超導成為熱點問題。然而，由于CsCr3Sb5單晶樣品具有極薄、易碎、且產量少等特點，實驗上確定常壓下的磁有序和精確測量高壓下的物性演化較為困難。
 

　　曹光旱團隊與中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心程金光團隊和周睿團隊合作，借助綜合極端條件實驗裝置(SECUF)的實驗技術，克服了上述困難并在壓力驅動的磁性量子臨界點附近觀察到非常規(guī)超導電性，助力了新型籠目鉻基超導體的發(fā)現。
 

　　CsCr3Sb5單晶累加起來總質量不到0.1 mg，因此常規(guī)的譜學測量較難表征其常壓下的磁有序性質。物理所利用SECUF-A6實驗站提供的全超導磁體強場核磁共振系統(tǒng)，在25T的強磁場下進行長時間的123Sb核磁共振譜測量，發(fā)現其譜重在TN≈55K以下隨溫度降低而急劇減小。這表明，譜型發(fā)生較大改變并可能存在磁漲落導致的自旋-自旋弛豫時間減小。研究認為，這是典型的磁相變特征。同時，123Sb核磁共振譜在低溫下劈裂為兩個很寬的峰，直接提供了反鐵磁序存在的譜學證據。這證明，CsCr3Sb5是具有長程反鐵磁序的強關聯金屬體系。相較于普通的核磁共振測量系統(tǒng)，SECUF-A6實驗站的25T強磁場可將測量效率提高10倍以上，對于測量如此少量的單晶樣品發(fā)揮了關鍵作用。
 

　　同時，CsCr3Sb5單晶的厚度僅~20μm且易碎裂，因而高壓物性測試難度較大。物理所利用SECUF-A2實驗站提供的大腔體六面砧高壓低溫物性測量系統(tǒng)，發(fā)揮樣品空間大且靜水壓好的優(yōu)勢，測試了CsCr3Sb5單晶在0GPa~12GPa范圍內的電阻率和交流磁化率，從而跟蹤了反鐵磁序和超導電性隨加壓的演化過程。研究顯示，隨著壓力(P)升高，常壓下單一的反鐵磁序(TN)逐漸演變?yōu)閮蓚€連續(xù)的轉變(T1和T2)，壓力下呈現出密度波轉變的特征并逐漸被壓力所抑制。研究發(fā)現，當P升高至~3.65GPa時，低溫下觀察到超導態(tài)和密度波共存的現象；而在4GPa~8GPa范圍內電輸運性質則呈現清晰的“零電阻”超導特征。高壓下的交流磁化率測試顯示出明顯抗磁信號，從而確認壓力下出現的超導態(tài)為本征的體超導。研究提出，基于上述高壓測量結果，可繪制出CsCr3Sb5單晶的溫度-壓力相圖。CsCr3Sb5在3.65GPa~8GPa的壓力范圍內呈現出圓拱形超導相圖，在磁有序消失的臨界壓力Pc≈4.2GPa，超導轉變溫度達到最高Tc~6.4 K，上臨界場μ0Hc2(0)亦達到最大值14.34T，這超過了泡利順磁極限μ0Hp=1.84Tc=11.78T。當壓力超過10GPa后，超導電性消失。對電阻率數據的分析顯示，Pc附近正常態(tài)呈現非費米液體行為和電子有效質量發(fā)散的量子臨界特征，與鐵基、CrAs和MnP等非常規(guī)超導體的相圖相似，這意味著CsCr3Sb5壓力誘導的超導態(tài)可能具有非常規(guī)配對機制。
 

　　8月28日，相關研究成果以Superconductivity under pressure in a chromium-based kagome metal為題，發(fā)表在《自然》(Nature)上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項(B類)、中國科學院青年創(chuàng)新促進會優(yōu)秀會員項目等的支持。
 

　　SECUF是國家“十二五”重大科技基礎設施，已建成國際先進的集極低溫、超高壓、強磁場和超快光場等綜合極端條件為一體的用戶實驗裝置。SECUF于2017年動工，2023年初全面投入試運行。SECUF20個實驗站對國內外用戶開放。SECUF-A6實驗站高場全超導磁體由中國科學院電工研究所王秋良院士團隊聯合研制。
 

CsCr3Sb5單晶的高場核磁共振測量結果及反鐵磁序的確認
 

CsCr3Sb5中壓力誘導的非常規(guī)超導電性