【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理學(xué)院、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心國(guó)際功能材料量子設(shè)計(jì)中心教授趙瑾、副教授鄭奇靖，在自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的計(jì)算軟件Hefei-NAMD中實(shí)現(xiàn)了針對(duì)動(dòng)量空間載流子動(dòng)力學(xué)實(shí)時(shí)演化的第一性原理計(jì)算方法。相關(guān)研究成果以Ab initio Real-Time Quantum Dynamics of Charge Carriers in Momentum Space為題，發(fā)表在《自然-計(jì)算科學(xué)》(Nature Computational Science)上。
 

　　固體材料中的載流子動(dòng)力學(xué)是凝聚態(tài)物理中的重要問(wèn)題，決定光電、光伏、谷電子學(xué)、自旋電子學(xué)等器件的效率。從時(shí)間、空間、能量和動(dòng)量等多個(gè)維度來(lái)研究載流子動(dòng)力學(xué)是科學(xué)家追求的目標(biāo)。然而，在以往的第一性原理非絕熱分子動(dòng)力學(xué)模擬中，由于使用絕熱基組，不同k點(diǎn)的非絕熱耦合等于零，無(wú)法直接模擬動(dòng)量空間(k空間)的載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程。趙瑾與鄭奇靖團(tuán)隊(duì)通過(guò)在簡(jiǎn)諧近似下將電子態(tài)波函數(shù)用透熱基組展開(kāi)，將電聲耦合矩陣元直接引入哈密頓量，用以代替之前從分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算出發(fā)得到的非絕熱耦合矩陣，從而在Hefei-NAMD中實(shí)現(xiàn)了動(dòng)量空間real-time載流子量子動(dòng)力學(xué)的模擬(這一方法簡(jiǎn)稱NAMD_k)。與過(guò)去的非絕熱分子動(dòng)力學(xué)方法相比，NAMD_k方法不需要使用超胞進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算，只需要利用單胞計(jì)算電聲耦合即可，降低了計(jì)算量。此外，這種方法可以模擬電子/空穴在動(dòng)量空間的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，還可以得到載流子弛豫過(guò)程中聲子激發(fā)的信息，從而為光致相變以及光催化的研究提供有力的工具。
 

　　本工作利用最新發(fā)展的方法探究了石墨烯材料熱電子弛豫的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。研究發(fā)現(xiàn)，石墨烯中的熱電子弛豫存在一個(gè)0.2 eV的激發(fā)閾值，當(dāng)熱電子初始激發(fā)能量大于0.2 eV時(shí)，無(wú)論是熱電子能量弛豫還是K-K’的谷間散射，發(fā)生的時(shí)間尺度都在皮秒量級(jí)，此時(shí)電子耦合的是能量較高的光學(xué)支聲子；當(dāng)激發(fā)能小于0.2 eV時(shí)，電子只能與較低能量的聲學(xué)支聲子耦合，能量弛豫與谷間散射的時(shí)間尺度都會(huì)加長(zhǎng)到納秒量級(jí)。該成果為研究材料中的載流子在動(dòng)量空間中的動(dòng)力學(xué)行為提供了有力工具，并為研究光致相變、光催化提供了可能的技術(shù)手段。
 

　　上述成果是Hefei-NAMD程序的又一重要發(fā)展。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、科學(xué)技術(shù)部、中國(guó)科學(xué)院等的支持。
 

石墨烯k空間熱電子弛豫動(dòng)力學(xué)