【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】二次有機(jī)氣溶膠(SOA)，是大氣細(xì)顆粒物(PM2.5)的重要組分，對(duì)空氣質(zhì)量，全球氣候變化和人體健康有著重要的影響。近年來(lái)，越來(lái)越多的研究證明有機(jī)前體物在云霧滴和含水氣溶膠中的液相化學(xué)轉(zhuǎn)化是二次有機(jī)氣溶膠生成的重要途徑。由于植物排放前體物(如植物揮發(fā)、生物質(zhì)燃燒)比化石燃料源(如燃煤、機(jī)動(dòng)車排放)前體物的極性更強(qiáng)、更親水，過(guò)去的研究多聚焦于植物排放前體物轉(zhuǎn)化生成液相二次有機(jī)氣溶膠(aqSOA)的過(guò)程，缺乏對(duì)液相二次有機(jī)氣溶膠中人為化石燃料源貢獻(xiàn)的精準(zhǔn)量化。
 

　　中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所和瑞典斯德哥爾摩大學(xué)、日本中部大學(xué)合作，通過(guò)測(cè)定液相二次有機(jī)氣溶膠單體分子的碳十四(14C)同位素，給出了化石源碳對(duì)中國(guó)大氣中液相二次有機(jī)氣溶膠生成巨大貢獻(xiàn)的關(guān)鍵科學(xué)證據(jù)。相關(guān)研究成果于近日以Large contribution of fossil-derived components to aqueous secondary organic aerosols in China為題在線發(fā)表在Nature communications上。
 

　　14C同位素的半衰期約為5730年，經(jīng)過(guò)漫長(zhǎng)地質(zhì)演化，煤、石油、天然氣等化石燃料中的14C已完全衰變，而生物質(zhì)的14C豐度，卻和當(dāng)前大氣基本保持一致。因此，14C可以準(zhǔn)確量化液相二次有機(jī)氣溶膠分子中生物碳源和化石碳源的相對(duì)占比。研究團(tuán)隊(duì)在位于珠三角西南部的鶴山大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)超級(jí)站采集了一整年的大氣細(xì)顆粒物(圖1)，以大氣顆粒物中草酸為主的一系列小分子有機(jī)酸作為液相二次有機(jī)氣溶膠的示蹤物。14C分析顯示，當(dāng)鶴山站的氣團(tuán)起源于內(nèi)陸時(shí)，液相二次有機(jī)氣溶膠標(biāo)志性化合物的化石來(lái)源碳占比達(dá)到了55%到70%(圖2)。相反，當(dāng)氣團(tuán)起源于南海沿岸時(shí)，液相二次有機(jī)氣溶膠分子中的生物來(lái)源碳占比可達(dá)近70%，這與內(nèi)陸氣團(tuán)形成了鮮明對(duì)比(圖2)。在我國(guó)幾個(gè)重點(diǎn)城市群，研究人員同樣觀測(cè)到化石來(lái)源碳在冬季對(duì)液相二次有機(jī)氣溶膠形成的巨大貢獻(xiàn)。
 

　　過(guò)去基于整體氣溶膠組分的14C分析結(jié)果，大多認(rèn)為有機(jī)氣溶膠主要由生物質(zhì)來(lái)源碳貢獻(xiàn)。該研究表明，在中國(guó)典型城市，液相二次有機(jī)氣溶膠分子可大量來(lái)源于化石燃料。這一認(rèn)識(shí)對(duì)更好地模擬二次有機(jī)氣溶膠生成、評(píng)價(jià)其氣候和環(huán)境效應(yīng)，以及更精準(zhǔn)地控制空氣污染，具有重要意義。
 

　　相關(guān)研究工作獲得國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、“一帶一路”科學(xué)組織聯(lián)合研究專項(xiàng)項(xiàng)目等的支持。
 

　　圖1 研究區(qū)位置及采樣活動(dòng)中的后向氣流軌跡、氣溶膠光學(xué)厚度(AOD550)和氣溶膠基礎(chǔ)表征參數(shù)。

 

　　圖2 沿海背景和大陸氣團(tuán)中草酸的二維雙碳同位素(δ13C、Δ14C/Fm)特征。