【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)李微雪教授課題組利用人工智能(AI)在催化基礎(chǔ)研究中取得重大突破。研究人員通過可解釋AI技術(shù)從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中建立了金屬-載體相互作用與材料基本性質(zhì)之間的控制方程，揭示了決定MSI的本質(zhì)因素，提出了 “強(qiáng)金屬-金屬作用原理性判據(jù)”，解決了氧化物載體包覆金屬催化劑的難題。研究成果以“Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports”為題，于11月22日發(fā)表在《科學(xué)》上。
 

　　負(fù)載型金屬催化劑是工業(yè)及實(shí)驗(yàn)中最常用的催化劑之一，研究人員致力于開發(fā)高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的的催化劑。一個重大科學(xué)問題在于洞察“金屬-載體相互作用”的本質(zhì)及其調(diào)控，這一作用顯著影響著催化劑的穩(wěn)定性、電子轉(zhuǎn)移、組分、形貌以及界面催化位點(diǎn)等。早在1978年，科學(xué)家們就發(fā)現(xiàn)氧化物載體在高溫還原環(huán)境下會發(fā)生氧化物包裹金屬催化劑的現(xiàn)象，從而顯著改變其催化活性和穩(wěn)定性，這一現(xiàn)象被歸結(jié)為由強(qiáng)金屬-載體相互作用所致。雖然金屬-載體相互作用對眾多界面現(xiàn)象有著重大影響，科學(xué)家們對該作用的本質(zhì)長期以來一直存在重大爭議。
 

　　2021年，李微雪課題組建立了金屬-載體相互作用調(diào)控催化劑穩(wěn)定性的Sabatier原理，提出了通過構(gòu)建相互作用強(qiáng)弱不同的雙功能載體，來解決催化劑在苛刻條件下的穩(wěn)定性(Science 374 (2021) 1360-1365)。然而，由于該作用敏感地依賴于金屬和載體的組分、尺寸、形貌，催化劑制備和反應(yīng)條件等，揭示決定金屬-載體相互作用強(qiáng)弱的本質(zhì)、發(fā)展具有預(yù)測能力的一般性理論仍是亟待解決的重大科學(xué)挑戰(zhàn)。
 

　　圖1. 通過可解釋性AI(A)和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(B)建立金屬-載體相互作用數(shù)學(xué)模型,“復(fù)原”缺失實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(C)，量化金屬-氧和金屬-金屬相互作用(D)，解耦對MSI貢獻(xiàn)(E)。

 

　　在最新研究中，研究人員匯總了多篇文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)界面作用數(shù)據(jù)，涵蓋了25種金屬和27種氧化物。他們通過可解釋性AI算法，由材料性質(zhì)作為基本特征，經(jīng)過迭代式的數(shù)學(xué)操作，構(gòu)建了一個由高達(dá)300億個表達(dá)式所組成的特征空間。利用壓縮感知算法，結(jié)合領(lǐng)域知識和理論推導(dǎo)，從中篩選出物理清晰、數(shù)值準(zhǔn)確的描述符，成功建立了金屬-載體相互作用與材料性質(zhì)之間的控制方程(圖1)。
 

　　該方程突破性地包含了“金屬-金屬相互作用”這一關(guān)鍵新變量，同時還包含了“金屬-氧相互作用”的貢獻(xiàn)，首次完整揭示了決定金屬-載體相互作用本質(zhì)的兩個關(guān)鍵因素。通過對675種金屬-氧化物體系的分析發(fā)現(xiàn)，雖然后者決定了金屬催化劑的組分效應(yīng)，前者是決定載體差異的關(guān)鍵因素，這為理解載體效應(yīng)提供了全新視角。
 

　　圖2. 分子動力學(xué)揭示氧化物包裹金屬催化劑(A-D)，金屬-金屬相互作用決定包覆界面結(jié)構(gòu)與動力學(xué)(E-F)，強(qiáng)金屬-金屬作用包裹原理性判據(jù)(H)。

 

　　基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢函數(shù)的分子動力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)，“金屬-金屬相互作用”還決定了氧化物包覆金屬催化劑的動力學(xué)速率，以及包覆界面處金屬-金屬鍵的占比(圖2)。基于此，團(tuán)隊提出了“強(qiáng)金屬-金屬作用原理性判據(jù)”，即當(dāng)兩種金屬間作用強(qiáng)于氧化物中金屬組分自身相互作用時，氧化物載體將會包覆金屬催化劑。該判據(jù)有效地闡釋了迄今為止幾乎所有觀測到的包覆現(xiàn)象，涵蓋了10‎種金屬和16種氧化物。
 

　　研究團(tuán)隊所提出的“金屬-載體相互作用”理論具有極高的普適性。它不僅適用于氧化物負(fù)載的金屬納米催化劑，還適用于其負(fù)載的金屬單原子分散催化劑，以及金屬負(fù)載的氧化物薄膜催化劑。“強(qiáng)金屬-金屬作用原理性判據(jù)”，原則上也同樣適用于其他金屬化合物載體的包覆行為。該模型經(jīng)過變換，可以推廣到更一般的復(fù)合材料界面體系，為界面設(shè)計和調(diào)控提供理論指導(dǎo)。
 

　　研究團(tuán)隊的這一科學(xué)突破，將助力于高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性催化劑的優(yōu)化設(shè)計，有望加快新催化材料、新催化反應(yīng)的發(fā)現(xiàn)，助推能源、環(huán)境和材料的綠色升級和可持續(xù)發(fā)展。‎清華大學(xué)化學(xué)系李亞棟院士評價：“這項成果解決了多相催化研究中的一個重大基礎(chǔ)科學(xué)難題，對高效負(fù)載型催化劑的理性設(shè)計極具指導(dǎo)價值。”
 

　　研究團(tuán)隊的這一科學(xué)突破還說明可解釋性AI算法，能夠有力地從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中構(gòu)建數(shù)學(xué)模型，挖掘隱含的物理規(guī)律，建立具有預(yù)測能力的理論，加速科學(xué)原理發(fā)現(xiàn)的過程，將推動AI技術(shù)與化學(xué)研究的深度融合，為實(shí)現(xiàn)重大科學(xué)問題和技術(shù)創(chuàng)新突破提供了全新的視角和可能的解決方案。‎
 

　　李微雪教授為該論文的通訊作者，博士生王泰然、胡建鈺和上海大學(xué)的歐陽潤海教授為論文的共同第一作者。該項研究受到國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院、科技部等資助。計算模擬工作在中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)超級計算中心完成。