【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，清華大學(xué)物理系徐勇、段文暉研究組與合作者發(fā)展了深度學(xué)習(xí)計(jì)算方法，將研究組開(kāi)發(fā)的深度學(xué)習(xí)密度泛函哈密頓量(DeepH)方法從半局域密度泛函推廣至雜化密度泛函。這一進(jìn)展使DeepH能夠兼容更高精度的第一性原理計(jì)算方法。鑒于雜化密度泛函對(duì)激發(fā)態(tài)性質(zhì)描述更為準(zhǔn)確，此方法提升了深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的精度，并有望實(shí)現(xiàn)深度學(xué)習(xí)驅(qū)動(dòng)的高精度光學(xué)性質(zhì)計(jì)算。
 

　　伴隨著人工智能領(lǐng)域的發(fā)展，深度學(xué)習(xí)與第一性原理計(jì)算的結(jié)合展示出加速材料計(jì)算模擬、推動(dòng)人工智能驅(qū)動(dòng)的材料發(fā)現(xiàn)的巨大潛力，已成為計(jì)算物理和計(jì)算材料學(xué)研究的前沿?zé)狳c(diǎn)之一。DeepH方法是深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的代表性方法，其旨在跳過(guò)密度泛函理論(DFT)的自洽求解過(guò)程，直接預(yù)測(cè)DFT的核心物理量——DFT哈密頓量。在維持亞-毫電子伏特級(jí)別的高精度前提下，DeepH方法實(shí)現(xiàn)了高效率、低標(biāo)度、可泛化的DFT哈密頓量預(yù)測(cè)。這一方法被陸續(xù)拓展至磁性體系、電聲耦合等物理問(wèn)題中，并展現(xiàn)出構(gòu)建“材料大模型”的潛力。然而，已有的DeepH研究主要集中于廣義梯度近似等半局域DFT近似泛函，這類(lèi)近似存在系統(tǒng)性低估半導(dǎo)體帶隙等問(wèn)題。雜化密度泛函通過(guò)引入Hartree-Fock精確交換相互作用，對(duì)半導(dǎo)體帶隙等激發(fā)態(tài)性質(zhì)的描述更為準(zhǔn)確，但計(jì)算代價(jià)較高。將DeepH方法推廣至雜化密度泛函，有望突破雜化密度泛函的計(jì)算效率瓶頸，將這種高精度第一性原理計(jì)算方法應(yīng)用于大體系、高通量材料計(jì)算模擬中。
 

DeepH-hybrid方法原理與代表性應(yīng)用
 

　　在最新的研究中，研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了適用于雜化密度泛函的DeepH方法DeepH-hybrid(圖a)。DeepH方法的基礎(chǔ)是“量子近視性”原理，即材料局部的哈密頓量只與一定半徑內(nèi)的材料結(jié)構(gòu)相關(guān)。研究團(tuán)隊(duì)指出，盡管雜化密度泛函包含非局域的精確交換相互作用，但同樣具備間接的“量子近視性”，因此DeepH框架仍適用于處理雜化密度泛函哈密頓量的深度學(xué)習(xí)；針對(duì)這種修正的“量子近視性”，研究團(tuán)隊(duì)調(diào)整了網(wǎng)絡(luò)的建圖半徑，并在石墨烯等多個(gè)測(cè)試體系上均達(dá)到了亞-毫電子伏特精度。DeepH-hybrid方法跳過(guò)了雜化密度泛函中耗時(shí)的自洽迭代、哈密頓量對(duì)角化、精確交換相互作用求解等過(guò)程，直接預(yù)測(cè)雜化密度泛函哈密頓量，計(jì)算效率相比傳統(tǒng)雜化密度泛函提升多個(gè)數(shù)量級(jí)，且關(guān)于材料的尺度有線性的時(shí)間復(fù)雜度?；贒eepH-hybrid方法的高效性，研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)展了多個(gè)實(shí)例研究，包括莫爾轉(zhuǎn)角材料魔角石墨烯(圖b)，其超胞內(nèi)有超過(guò)1萬(wàn)個(gè)原子。研究結(jié)果表明，在魔角石墨烯的關(guān)聯(lián)平帶的能帶結(jié)構(gòu)方面，雜化密度泛函與半局域密度泛函的結(jié)果有定性不同，如平帶的帶寬存在數(shù)量級(jí)的差異，預(yù)示著在莫爾轉(zhuǎn)角體系中，精確交換相互作用的引入可能對(duì)計(jì)算結(jié)果有重要影響。本工作的雜化密度泛函數(shù)據(jù)由國(guó)產(chǎn)第一性原理計(jì)算軟件ABACUS產(chǎn)生，DeepH已經(jīng)支持對(duì)接ABACUS程序。
 

　　目前，深度學(xué)習(xí)與第一性原理計(jì)算的交叉領(lǐng)域正在迅速發(fā)展，基于材料大數(shù)據(jù)和人工智能的材料發(fā)現(xiàn)變得可行?；诓牧洗髷?shù)據(jù)，有望開(kāi)發(fā)預(yù)測(cè)任意材料性質(zhì)的DeepH通用材料模型。在這一背景下，基于雜化密度泛函等更高精度第一性原理計(jì)算的材料大數(shù)據(jù)，將為開(kāi)發(fā)對(duì)應(yīng)的更精確DeepH通用材料模型提供堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)，進(jìn)而在本工作的基礎(chǔ)上，推動(dòng)更精準(zhǔn)的深度學(xué)習(xí)材料發(fā)現(xiàn)。
 

　　相關(guān)研究成果以“一種有效的混合密度泛函計(jì)算的深度等變神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法”(A deep equivariant neural network approach for efficient hybrid density functional calculations)為題，于10月11日發(fā)表于《自然·通訊》(Nature Communications)。
 

　　清華大學(xué)物理系教授徐勇、段文暉，中國(guó)科學(xué)院物理研究所特聘研究員任新國(guó)為論文的共同通訊作者，清華大學(xué)物理系2023級(jí)博士生唐澤宸、已畢業(yè)博士李賀，合肥綜合性國(guó)家科學(xué)中心人工智能研究院副研究員林霈澤為論文共同第一作者。合作者還包括北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院研究員蔣鴻、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理學(xué)院教授何力新、清華大學(xué)物理系訪問(wèn)學(xué)生貢曉荀以及合肥綜合性國(guó)家科學(xué)中心人工智能研究院博士后金敢。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)研究中心、國(guó)家科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、北京市未來(lái)芯片技術(shù)高精尖創(chuàng)新中心、北京材料基因工程高精尖創(chuàng)新中心、天津超算中心等項(xiàng)目單位的支持。