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摘要近年來,我國大力推進(jìn)清潔能源科學(xué)與技術(shù)的發(fā)展。鈣鈦礦太陽能電池作為一種新型的清潔能源技術(shù),也在為推動(dòng)我國光伏產(chǎn)業(yè)高質(zhì)量發(fā)展注入新的動(dòng)能。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】北京大學(xué)物理學(xué)院現(xiàn)代光學(xué)研究所“極端光學(xué)創(chuàng)新研究團(tuán)隊(duì)”朱瑞教授和龔旗煌院士團(tuán)隊(duì)與合作者展開研究,發(fā)現(xiàn)了高密勒指數(shù)晶面在調(diào)控微米級(jí)鈣鈦礦厚膜晶粒質(zhì)量方面的重要指導(dǎo)作用,并發(fā)展了精細(xì)溫度調(diào)控方法,實(shí)現(xiàn)了高質(zhì)量微米級(jí)鈣鈦礦厚膜的可控制備。以此為基礎(chǔ),團(tuán)隊(duì)研制出光電轉(zhuǎn)換效率超過26%的高性能反式鈣鈦礦太陽能電池。2024年10月14日,相關(guān)研究成果以《高密勒指數(shù)晶面的相干生長提升鈣鈦礦太陽能電池性能》(“Coherent growth of high-Miller-index facets enhances perovskite solar cells”)為題,發(fā)表在《自然》(Nature)雜志上。
 
  近年來,我國大力推進(jìn)清潔能源科學(xué)與技術(shù)的發(fā)展。鈣鈦礦太陽能電池作為一種新型的清潔能源技術(shù),也在為推動(dòng)我國光伏產(chǎn)業(yè)高質(zhì)量發(fā)展注入新的動(dòng)能。目前,反式結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率仍低于其理論極限,主要原因之一在于鈣鈦礦吸光層的厚度不足,導(dǎo)致對入射光子能量的俘獲不夠充分。通常來說,增加鈣鈦礦吸光層的厚度可以增強(qiáng)對入射光的吸收,從而提高對入射光子的俘獲能力,獲得更多的光學(xué)增益,進(jìn)而提升光電轉(zhuǎn)換效率。然而,鈣鈦礦吸光層中存在缺陷,吸光層薄膜增厚往往伴隨著薄膜中缺陷的增加,導(dǎo)致薄膜中非輻射復(fù)合變得更加嚴(yán)重、電池光電轉(zhuǎn)換效率降低,入射光吸收增強(qiáng)帶來的光學(xué)增益會(huì)被抵消。因此,亟須開發(fā)新的方法來克服這項(xiàng)挑戰(zhàn)。
 
  圖1. 調(diào)控高密勒指數(shù)晶面及相關(guān)機(jī)制。(a)短路電流密度隨鈣鈦礦薄膜厚度變化的理論與實(shí)驗(yàn)值;(b)微米厚鈣鈦礦薄膜的X射線衍射圖譜;(c)時(shí)間分辨光致發(fā)光譜;(d)DFT計(jì)算得到不同晶面取向鈣鈦礦的表面能;(e)不同化學(xué)勢條件下的表面能
 
  基于此,研究團(tuán)隊(duì)通過精準(zhǔn)控制鈣鈦礦薄膜涂布階段的環(huán)境溫度,優(yōu)化鈣鈦礦薄膜的成核和晶粒生長過程,成功制備出具有高密勒指數(shù)(211)晶面擇優(yōu)取向的高質(zhì)量鈣鈦礦厚膜,并揭示其在減少薄膜電學(xué)損失方面的機(jī)理。通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算發(fā)現(xiàn),高密勒指數(shù)的(211)晶面在生長延伸至薄膜表面時(shí),具備自發(fā)調(diào)節(jié)碘原子數(shù)量至化學(xué)計(jì)量比狀態(tài)的“自鈍化”能力。在“自鈍化”后,(211)晶面的表面能進(jìn)一步降低,且對化學(xué)勢的依賴性較小,能夠在復(fù)雜環(huán)境下保持穩(wěn)定,從而提升薄膜的光電特性(圖1)。此外,通過冷凍透射電子顯微鏡(Cryo-TEM)對鈣鈦礦薄膜進(jìn)行原子級(jí)觀測,研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)在(211)取向晶粒與(001)取向晶粒之間形成了“相干晶界”,抑制了晶界位置的懸掛鍵、點(diǎn)缺陷、線位錯(cuò)等,提升了電池的光電性能(圖2)。
 
  圖2. 原子尺度高分辨率冷凍透射電子顯微鏡(Cryo-TEM)圖像及相干晶界。(a)鈣鈦礦[211]晶帶軸與[001]晶帶軸軸之間相干晶界的高分辨冷凍電鏡圖像;(b)相干晶界的放大圖;(c)對應(yīng)的快速傅里葉變換(FFT)圖案;(d)相干晶界的理論原子模型
 
  基于這一機(jī)制,研究團(tuán)隊(duì)通過調(diào)控鈣鈦礦薄膜中的高密勒指數(shù)晶面,制備出微米級(jí)厚度的高質(zhì)量鈣鈦礦光吸收層,并進(jìn)一步制備出高性能反式鈣鈦礦太陽能電池,其光電轉(zhuǎn)換效率最高達(dá)26.1%(第三方認(rèn)證值為25.85%),同時(shí),電池在光、熱等外界條件下的穩(wěn)定性也有顯著改善(圖3)。以上理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,調(diào)控鈣鈦礦薄膜中的高密勒指數(shù)晶面及其相干晶界,將有助于獲得高質(zhì)量的、微米級(jí)厚度的鈣鈦礦光吸收層,這為實(shí)現(xiàn)高性能鈣鈦礦太陽能電池提供了重要的方法指導(dǎo)。
 
  圖3. 電池光電轉(zhuǎn)換效率及穩(wěn)定性。(a—c)0.07cm2電池、1cm2電池以及迷你模組的最高光電轉(zhuǎn)換效率;(d)電池穩(wěn)定性
 
  北京大學(xué)物理學(xué)院現(xiàn)代光學(xué)研究所2021級(jí)博士研究生黎順德、2021屆畢業(yè)生蘇睿博士、牛津大學(xué)肖云博士、劍橋大學(xué)許衛(wèi)東博士為該論文的共同第一作者,朱瑞、龔旗煌、北京航空航天大學(xué)羅德映教授、牛津大學(xué)Henry J. Snaith教授、劍橋大學(xué)Samuel D. Stranks教授和寧波東方理工大學(xué)(暫名)韓兵助理教授為論文的共同通訊作者。工作得到新加坡國立大學(xué)智能功能材料研究院黃鵬儒博士和Kostya S. Novesolov教授在理論計(jì)算方面的支持。主要合作者還包括牛津大學(xué)Laura M. Herz教授、倫敦帝國理工學(xué)院James R. Durrant教授、多倫多大學(xué)呂正紅教授、常州大學(xué)/南京工業(yè)大學(xué)王建浦教授等。
 
  該工作得到了國家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、松山湖材料實(shí)驗(yàn)室開放課題、云南省西南聯(lián)合研究生院科技項(xiàng)目、北京市科技新星計(jì)劃、江蘇省自然科學(xué)基金、南通市基礎(chǔ)科學(xué)研究計(jì)劃、北京大學(xué)人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、納光電子前沿科學(xué)中心、北京大學(xué)長三角光電科學(xué)研究院、山西大學(xué)極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心、量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心、英國皇家學(xué)會(huì)、英國工程和自然科學(xué)研究委員會(huì)、新加坡教育部、新加坡國家超級(jí)計(jì)算中心等的大力支持。

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