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大連化學(xué)物理研究所利用大連相干光源揭示α-蒎烯光氧化形成二次有機(jī)氣溶膠新機(jī)制

研發(fā)快訊 2024年09月13日 15:47:08來源:中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 17133
摘要近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員團(tuán)隊采用自主研制的基于大連相干光源的氣溶膠質(zhì)譜實驗方法,研究了α-蒎烯與NOx和NH3的光氧化反應(yīng)過程,揭示了二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的形成機(jī)制。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所分子反應(yīng)動力學(xué)國家重點實驗室團(tuán)簇光譜與動力學(xué)研究組(2506組)江凌研究員和李剛副研究員團(tuán)隊采用自主研制的基于大連相干光源的氣溶膠質(zhì)譜實驗方法,研究了α-蒎烯與NOx和NH3的光氧化反應(yīng)過程,揭示了二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的形成機(jī)制。
 
  NOx是形成SOA的重要無機(jī)污染物,一直被視為污染重點控制物。然而,近年來研究發(fā)現(xiàn),NH3與二次顆粒物污染的峰值水平密切相關(guān)。實驗研究表明,大氣中排放率較高的生物源揮發(fā)性有機(jī)物(BVOCs)與人為源排放的無機(jī)污染物(NOx和NH3)相互作用,形成了高濃度的SOA。然而,NOx與NH3對BVOCs氧化形成SOA的協(xié)同作用機(jī)理不明。精準(zhǔn)研究氣溶膠的化學(xué)組成、顆粒物數(shù)量濃度和質(zhì)量濃度對SOA的作用機(jī)制,是大氣化學(xué)研究人員長期追求的目標(biāo)。
 
  植物釋放的萜烯主要包括異戊二烯、單萜烯、倍半萜烯等,它們的大氣氧化反應(yīng)是產(chǎn)生SOA的主要途徑。其中,大氣中單萜烯含量最高的是α-蒎烯。在本研究中,江凌團(tuán)隊利用自主研發(fā)的DICP-CAS煙霧箱和基于大連相干光源的氣溶膠質(zhì)譜(Phys. Chem.Chem. Phys.,2022;Atmos. Environ.,2024),研究了NOx和NH3對α-蒎烯光氧化形成SOA的影響規(guī)律。結(jié)果表明,NO和NO2對α-蒎烯光氧化的抑制作用分別呈單調(diào)和拋物線型的趨勢,NH3通過與有機(jī)酸的反應(yīng)增加了α-蒎烯與NOx光氧化過程中生成顆粒物的數(shù)濃度。進(jìn)一步,團(tuán)隊基于大連相干光源的在線氣溶膠質(zhì)譜分析,結(jié)合量子化學(xué)理論計算,表征了α-蒎烯光氧化反應(yīng)產(chǎn)物的分子結(jié)構(gòu)和形成途徑。這些研究結(jié)果揭示了NOx和NH3對BVOCs光氧化過程的影響機(jī)制,為建立預(yù)測性SOA形成網(wǎng)絡(luò)和改進(jìn)大氣模型提供了科學(xué)依據(jù)。
 
  相關(guān)研究成果以“Effects of NOx and NH3 on the secondary organic aerosol formation from α-pinene photooxidation”為題,發(fā)表在《大氣環(huán)境》(Atmospheric Environment)上。上述成果的第一作者是中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所2506組博士研究生趙英岐。上述工作得到國家自然科學(xué)基金委“動態(tài)化學(xué)前沿研究”科學(xué)中心項目、科技部科技創(chuàng)新2030重大項目、我所大連相干光源專項基金等項目的資助。(文/圖 趙英岐)

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