【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)蔣彬教授課題組在發(fā)展場誘導(dǎo)的原子神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)力場研究方面取得重要進展。研究成果以“描述原子體系對于外場響應(yīng)的通用機器學(xué)習(xí)力場(Universal machine learning for the response of atomistic systems to external fields)”為題，于2023年10月12日發(fā)表在《自然通訊》(Nature Communications)上。
 

　　原子模擬是人們在微觀層面理解復(fù)雜化學(xué)、生物和材料體系的光譜、反應(yīng)動力學(xué)以及能量和電荷轉(zhuǎn)移過程的關(guān)鍵工具，其關(guān)鍵要素是精確且高效的高維勢能面(即力場)。近年來，基于精確的原子中心的機器學(xué)習(xí)相互作用勢進行高效、準確的分子模擬已經(jīng)成為一種常用的做法。然而，這些模型通常是用于描述孤立體系，將能量僅視為原子坐標和原子種類的函數(shù)，無法表達外場與體系之間的相互作用。外場可以通過與原子、分子或固體材料的相互作用來引發(fā)體系的電子極化，自旋極化以及空間取向的變化。這為改變化學(xué)結(jié)構(gòu)、控制材料的相變、精確操縱催化反應(yīng)中的化學(xué)反應(yīng)性和選擇性提供了一個重要的工具。因此，我們亟需開發(fā)正確描述外場與體系相互作用的機器學(xué)習(xí)模型，以實現(xiàn)外場下復(fù)雜反應(yīng)的精確且高效的模擬。
 

　　蔣彬教授的課題組長期以來一直致力于高精度機器學(xué)習(xí)力場方法的研究。受到量子化學(xué)中原子軌道線性組合為分子軌道的概念啟發(fā)，研究人員提出了遞歸嵌入原子電子密度描述符，再將外場視為虛擬的原子(如圖1)，引入場依賴的原子軌道與基于坐標的原子軌道線性組合來得到對稱性適配的場依賴嵌入電荷密度，從而發(fā)展出了場誘導(dǎo)的對稱性匹配的遞歸嵌入原子神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法(FIREANN)。該方法能夠?qū)⑴紭O矩、極化率等各種響應(yīng)性質(zhì)與外場依賴的能量變化精確的關(guān)聯(lián)起來，適用于外場存在下的分子和周期性體系的光譜和動力學(xué)模擬。特別值得一提的是，對于周期性體系，這一模型只需訓(xùn)練原子力數(shù)據(jù)能克服周期性體系內(nèi)在的極化多值問題。通過甲基乙酰胺和液態(tài)水的動力學(xué)模擬結(jié)果(如圖2和圖3)，驗證了這一模型在強外場條件下對各種復(fù)雜體系高效建模的能力。
 

　　這項研究工作將物理概念與機器學(xué)習(xí)描述符相關(guān)聯(lián)，為發(fā)展更通用的機器學(xué)習(xí)模型提供了新的思路。
 

圖1：場誘導(dǎo)遞歸嵌入原子神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型示意圖
 

圖2：甲基乙酰胺分子的振動光譜
 

圖3：液態(tài)水的紅外光譜
 

　　張耀龍為該論文的第一作者，蔣彬教授為通訊作者。該工作得到了中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項、量子科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新項目、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團隊、基金委創(chuàng)新群體、重點項目等基金的資助。(化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、精準智能化學(xué)重點實驗室、科研部)