【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)蔣彬教授課題組在發(fā)展場誘導(dǎo)的原子神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)力場研究方面取得重要進(jìn)展。研究成果以“描述原子體系對于外場響應(yīng)的通用機(jī)器學(xué)習(xí)力場(Universal machine learning for the response of atomistic systems to external fields)”為題，于2023年10月12日發(fā)表在《自然通訊》(Nature Communications)上。
 

　　原子模擬是人們在微觀層面理解復(fù)雜化學(xué)、生物和材料體系的光譜、反應(yīng)動力學(xué)以及能量和電荷轉(zhuǎn)移過程的關(guān)鍵工具，其關(guān)鍵要素是精確且高效的高維勢能面(即力場)。近年來，基于精確的原子中心的機(jī)器學(xué)習(xí)相互作用勢進(jìn)行高效、準(zhǔn)確的分子模擬已經(jīng)成為一種常用的做法。然而，這些模型通常是用于描述孤立體系，將能量僅視為原子坐標(biāo)和原子種類的函數(shù)，無法表達(dá)外場與體系之間的相互作用。外場可以通過與原子、分子或固體材料的相互作用來引發(fā)體系的電子極化，自旋極化以及空間取向的變化。這為改變化學(xué)結(jié)構(gòu)、控制材料的相變、精確操縱催化反應(yīng)中的化學(xué)反應(yīng)性和選擇性提供了一個重要的工具。因此，我們亟需開發(fā)正確描述外場與體系相互作用的機(jī)器學(xué)習(xí)模型，以實(shí)現(xiàn)外場下復(fù)雜反應(yīng)的精確且高效的模擬。
 

　　蔣彬教授的課題組長期以來一直致力于高精度機(jī)器學(xué)習(xí)力場方法的研究。受到量子化學(xué)中原子軌道線性組合為分子軌道的概念啟發(fā)，研究人員提出了遞歸嵌入原子電子密度描述符，再將外場視為虛擬的原子(如圖1)，引入場依賴的原子軌道與基于坐標(biāo)的原子軌道線性組合來得到對稱性適配的場依賴嵌入電荷密度，從而發(fā)展出了場誘導(dǎo)的對稱性匹配的遞歸嵌入原子神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法(FIREANN)。該方法能夠?qū)⑴紭O矩、極化率等各種響應(yīng)性質(zhì)與外場依賴的能量變化精確的關(guān)聯(lián)起來，適用于外場存在下的分子和周期性體系的光譜和動力學(xué)模擬。特別值得一提的是，對于周期性體系，這一模型只需訓(xùn)練原子力數(shù)據(jù)能克服周期性體系內(nèi)在的極化多值問題。通過甲基乙酰胺和液態(tài)水的動力學(xué)模擬結(jié)果(如圖2和圖3)，驗(yàn)證了這一模型在強(qiáng)外場條件下對各種復(fù)雜體系高效建模的能力。
 

　　這項(xiàng)研究工作將物理概念與機(jī)器學(xué)習(xí)描述符相關(guān)聯(lián)，為發(fā)展更通用的機(jī)器學(xué)習(xí)模型提供了新的思路。
 

圖1：場誘導(dǎo)遞歸嵌入原子神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型示意圖
 

圖2：甲基乙酰胺分子的振動光譜
 

圖3：液態(tài)水的紅外光譜
 

　　張耀龍為該論文的第一作者，蔣彬教授為通訊作者。該工作得到了中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)、量子科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新項(xiàng)目、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)、基金委創(chuàng)新群體、重點(diǎn)項(xiàng)目等基金的資助。(化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、精準(zhǔn)智能化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、科研部)